ในฤดูร้อนปี 2020 อาร์เซนอลภายใต้การคุมทีมของ มิเกล อาร์เตตา ตัดสินใจคว้าตัว กาเบรียล มากัลเญส มาร่วมทีมด้วยค่าตัวประมาณ 27 ล้านปอนด์ การย้ายมาอาร์เซนอลถือเป็นก้าวสำคัญในอาชีพของเขา และเขาก็สามารถปรับตัวเข้ากับฟุตบอลพรีเมียร์ลีกได้อย่างรวดเร็ว

กาเบรียลกลายเป็นผู้เล่นคนสำคัญในแนวรับของอาร์เซนอลทันที ด้วยความแข็งแกร่ง การเข้าปะทะที่ดุดัน และความมุ่งมั่นในการป้องกันประตู เขาสร้างความประทับใจให้กับแฟนบอลด้วยการเล่นเกมรับที่เหนียวแน่น และความสามารถในการทำประตูจากลูกตั้งเตะ

กาเบรียลจับคู่กับกองหลังหลายคนในช่วงแรก แต่เมื่อ วิลเลียม ซาลิบา กลับมาจากสัญญายืมตัว ทั้งคู่ก็กลายเป็นคู่หูเซ็นเตอร์แบ็คที่แข็งแกร่งและลงตัว มีส่วนสำคัญอย่างยิ่งในการยกระดับแนวรับของอาร์เซนอลให้มีความแข็งแกร่งและเหนียวแน่นมากขึ้น

ตลอดหลายฤดูกาลที่อยู่กับอาร์เซนอล กาเบรียลแสดงให้เห็นถึงความสม่ำเสมอในการเล่น และพัฒนาฝีเท้าขึ้นเรื่อยๆ เขากลายเป็นหนึ่งในกองหลังที่ได้รับการยอมรับในพรีเมียร์ลีก และเป็นผู้เล่นที่ มิเกล อาร์เตตา ไว้วางใจอย่างมาก